1902年入安徽武备练军学堂，后入南洋炮兵学堂，毕业后分配在新军第九镇任炮兵排长，后调任安徽新军混成协马营和炮兵队官。曾参加安徽岳王会和江浙光复会等革命团体。
1907年在徐锡麟安庆起义失败后，岳王会决定再次发动起义，他被推为起义总指挥，1908年冬，清廷令南洋新军和湖北新军集结安徽太湖举行秋操，适又逢光绪、慈禧相继死亡，即趁机发动安徽新军起义，失败后逃往东京。
1910年回国，又往东北进行革命活动。1910年1月，熊成基谋炸清廷考察海军大臣载洵和萨镇冰，因臧冠三贪利告密，1月30日，熊成基被捕。狱中，熊自书供词:"我今日早死一日，我们自由之树早得一日鲜血;早得血一日，则早茂盛一日，花方早放一日。"1910年2月27日，曾组织过安庆起义的熊成基在临刑前说，"今生已矣。我死，愿中国之富强日进一日，庶几瞑目矣。"
